九磁産業新聞】LaCoO3カルコゲナイド材料の調製法とホルムアルデヒド廃水に対する触媒分解効果

2026年1月9日付けの書簡業界ニュース LaCoO3 カルコゲナイド触媒分解ゾル-ゲル法ホルムアルデヒド廃水処理非均質フェントン様酸化19350

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ホルムアルデヒド（HCHO）は水溶性の有毒汚染物質で、主に工業生産物の排出、建築・装飾材料の揮発、日常生活用品の放出に由来する。この化合物は強い発がん性と生物毒性を持ち、人間の呼吸器系や免疫系に深刻なダメージを与えるだけでなく、水域の生態系バランスを破壊する。そのため、効率的なホルムアルデヒド除去技術の開発は、人の健康保護と生態系の安定維持のために大きな意義がある。既存のホルムアルデヒド分解方法には、主に吸着技術、生分解法、触媒酸化法があり、中でも触媒酸化法は、完全分解と二次汚染のない利点から、現在の研究の重要な方向となっている。

カルサイト型酸化物（ABO₃）は、ユニークな結晶構造、優れた電子伝導性、安定した触媒活性を有し、CO酸化や揮発性有機化合物分解などの多相触媒反応において目覚ましい進歩を遂げている。代表的なカルコゲナイド材料であるランタンコバルト酸化物（LaCoO₃）は、活性成分であるコバルト（Co）の価数可変性により、酸化触媒としての潜在的な能力を有している。しかし、LaCoO₃による水中ホルムアルデヒドの分解に関する研究は比較的少なく、その触媒活性のメカニズムや反応経路はまだ十分に解明されていない。

以上の背景を踏まえ、本研究では、ランタンとコバルトのモル比が異なるカルコゲナイドLaCoO₃触媒をゾル-ゲル法により調製し、水中でのホルムアルデヒドの触媒分解を室温で系統的に調べ、材料特性評価技術とフリーラジカルバースト実験を組み合わせることで触媒機構を明らかにした。触媒性能試験の結果、調製したLaCoO₃触媒は優れたホルムアルデヒド分解活性を示した。従来の非均質触媒（遷移金属酸化物、貴金属担持触媒など）と比較して、ホルムアルデヒドの完全分解時間は119分から10分に短縮され、分解効率は12倍に向上した。ランタンとコバルトのモル比が1:1のときに最も優れた分解活性が得られ、室温で10分間で水からホルムアルデヒドを完全に除去することができ、3回の再利用後も分解率は95%以上を維持し、良好な安定性を示した。

触媒活性の違いの本質的な理由を解明するために、本研究では、ランタン／コバルトモル比の異なる触媒の表面電子状態をX線光電子分光法（XPS）を用いて分析した。その結果、ランタン-コバルトモル比の増加に伴い、触媒表面のCo²⁺の相対的な含有量は徐々に減少し、Co³⁺の含有量はそれに応じて増加した。触媒性能のデータと組み合わせると、触媒のホルムアルデヒド分解活性はCo²⁺含有量と正の相関があり、Co²⁺がホルムアルデヒドの酸化分解を促進する重要な活性部位であり、Co²⁺/Co³⁺価数サイクルを通して酸化還元反応に関与していることがわかった。反応を促進し、活性種の生成を促進する。

反応過程における主な活性種を同定するために、本研究ではさらに、硫酸ラジカル（SO₄・-）バースト剤（無水エタノール）と水酸基ラジカル（・OH）バースト剤（tert-ブタノール）をそれぞれ反応系に添加して、フリーラジカルバースト実験を行った。実験の結果、両バースト剤の添加はホルムアルデヒドの分解効率を有意に抑制し、無水エタノールを添加した場合は68%、tert-ブタノールを添加した場合は52%分解速度が低下し、SON_2084・-と・OHがホルムアルデヒド分解の主要な活性種であることが確認された。以上の結果から、本研究ではLaCoO₃触媒によるホルムアルデヒド分解の反応機構が非均質なフェントン様酸化反応であることを提案した：触媒表面のCo²⁺が系内の酸化剤（溶存酸素、過酸化水素など）と反応してSO₄・-とOHを生成し、強い酸化作用によってホルムアルデヒドをCO₄とOHに酸化する。ホルムアルデヒドはCO₂とH₂Oに酸化分解される。

本研究では、水中でのホルムアルデヒド分解におけるカルコゲナイドLaCoO₃の応用可能性を初めて確認し、触媒活性に及ぼすランタニド-コバルトモル比のメカニズムを明らかにし、非均質なフェントン様酸化の反応経路を明らかにすることで、室温でのホルムアルデヒド分解のための効率的で安定な触媒の開発に理論的基礎と技術的参考を提供する。

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