JiuJu Magnetism Industry News] Método de preparação de materiais de calcogeneto LaCoO3 e seu efeito de degradação catalítica em águas residuais de formaldeído

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O formaldeído (HCHO) é um poluente tóxico solúvel em água muito difundido, que se origina principalmente das emissões da produção industrial, da volatilização de materiais de construção e decoração e da liberação de produtos domésticos comuns. Esse composto é altamente carcinogênico e biotóxico, o que não só causa sérios danos ao sistema respiratório e ao sistema imunológico humano, mas também destrói o equilíbrio ecológico do corpo d'água. Portanto, o desenvolvimento de uma tecnologia eficiente de remoção de formaldeído é de grande importância para a proteção da saúde humana e a manutenção da estabilidade do ecossistema. Os métodos de degradação do formaldeído existentes incluem principalmente a tecnologia de adsorção, o método de biodegradação e o método de oxidação catalítica, entre os quais o método de oxidação catalítica tornou-se a direção principal da pesquisa atual devido às suas vantagens de degradação completa e ausência de poluição secundária.

Os óxidos do tipo calcita (ABO₃), com estruturas cristalinas exclusivas, excelente condutividade eletrônica e atividade catalítica estável, fizeram um progresso notável na catálise multifásica, como a oxidação de CO e a degradação de compostos orgânicos voláteis. Como um material típico de calcogeneto, o óxido de cobalto e lantânio (LaCoO₃) tem uma capacidade potencial de catálise de oxidação devido à capacidade de ajuste de valência de seu componente ativo, o cobalto (Co). No entanto, há relativamente poucos estudos sobre a degradação do formaldeído na água pelo LaCoO₃, e o mecanismo de sua atividade catalítica e o caminho da reação ainda não são totalmente compreendidos.

Com base no histórico acima, neste estudo, os catalisadores de calcogeneto LaCoO₃ com diferentes proporções molares de lantânio e cobalto foram preparados pelo método sol-gel, e a degradação catalítica do formaldeído em água foi investigada sistematicamente à temperatura ambiente, e o mecanismo catalítico foi revelado pela combinação de técnicas de caracterização de materiais e experimentos de explosão de radicais livres. Os resultados dos testes de desempenho catalítico mostraram que os catalisadores LaCoO₃ preparados apresentaram excelente atividade de degradação do formaldeído. Em comparação com os catalisadores não homogêneos tradicionais (por exemplo, óxidos de metais de transição, catalisadores carregados com metais nobres etc.), o tempo de degradação completa do formaldeído foi reduzido de 119 minutos para 10 minutos e a eficiência da degradação foi melhorada em 12 vezes. A melhor atividade de degradação foi alcançada quando a razão molar de lantânio para cobalto foi de 1:1, e a remoção completa do formaldeído da água pôde ser alcançada em 10 minutos à temperatura ambiente, e a taxa de degradação permaneceu acima de 95% após 3 vezes de reutilização, o que mostrou boa estabilidade.

Para elucidar as razões intrínsecas das diferenças na atividade catalítica, os estados eletrônicos da superfície dos catalisadores com diferentes proporções molares de lantânio e cobalto foram analisados neste estudo usando a espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS). Os resultados mostraram que o conteúdo relativo de Co²⁺ na superfície do catalisador diminuiu gradualmente com o aumento da razão molar de lantânio-cobalto, enquanto o conteúdo de Co³⁺ aumentou de forma correspondente. Combinado com os dados de desempenho catalítico, pode-se constatar que a atividade de degradação do formaldeído do catalisador está positivamente correlacionada com o teor de Co²⁺, indicando que o Co²⁺ é o principal local ativo para promover a degradação oxidativa do formaldeído e participa da reação redox por meio do ciclo de valência Co²⁺/Co³⁺. O Co² é o principal sítio ativo para promover a degradação oxidativa do formaldeído e participa da reação redox por meio do ciclo de valência Co²⁺/Co³⁺.

A fim de identificar as principais espécies ativas durante o processo de reação, este estudo também realizou experimentos de explosão de radicais livres adicionando um agente de explosão de radical sulfato (SO₄・-) (etanol anidro) e um agente de explosão de radical hidroxila (・OH) (terc-butanol) ao sistema de reação, respectivamente. Os resultados experimentais mostraram que a adição de ambos os agentes de explosão inibiu significativamente a eficiência da degradação do formaldeído, na qual a taxa de degradação diminuiu em 681 TP3T com a adição de etanol anidro e 521 TP3T com a adição de tert-butanol, o que confirma que SO₄・- e ・OH são as principais espécies ativas na degradação do formaldeído. Com base nos resultados acima, o presente estudo propôs que o mecanismo de reação da degradação do formaldeído catalisada pelo LaCoO₃ foi uma reação de oxidação não homogênea do tipo Fenton: o Co²⁺ na superfície do catalisador reagiu com os oxidantes (por exemplo, oxigênio dissolvido, peróxido de hidrogênio etc.) no sistema para formar SO₄・- e・OH, que então oxidaram o formaldeído em CO₄ e・OH por meio de forte ação oxidativa. O formaldeído é decomposto oxidativamente em CO₂ e H₂O.

Neste estudo, a aplicação potencial do calcogeneto LaCoO₃ na degradação do formaldeído em água foi confirmada pela primeira vez, e o mecanismo da razão molar de lantanídeo-cobalto na atividade catalítica foi esclarecido, revelando a via de reação da oxidação não homogênea do tipo Fenton, que fornece uma base teórica e uma referência técnica para o desenvolvimento de catalisadores eficientes e estáveis para a degradação do formaldeído em temperatura ambiente.

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