JiuJu Magnetism Industry News] Méthode de préparation des matériaux chalcogénures LaCoO3 et son effet de dégradation catalytique sur les eaux usées de formaldéhyde

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Le formaldéhyde (HCHO) est un polluant toxique hydrosoluble très répandu, qui provient principalement des émissions de la production industrielle, de la volatilisation des matériaux de construction et de décoration, et des rejets des produits ménagers courants. Ce composé est fortement cancérigène et biotoxique, ce qui entraîne non seulement de graves dommages pour le système respiratoire et le système immunitaire de l'homme, mais détruit également l'équilibre écologique de la masse d'eau. Par conséquent, le développement d'une technologie efficace d'élimination du formaldéhyde est d'une grande importance pour la protection de la santé humaine et le maintien de la stabilité de l'écosystème. Les méthodes existantes de dégradation du formaldéhyde comprennent principalement la technologie d'adsorption, la méthode de biodégradation et la méthode d'oxydation catalytique, parmi lesquelles la méthode d'oxydation catalytique est devenue la direction clé de la recherche actuelle en raison de ses avantages de dégradation complète et d'absence de pollution secondaire.

Les oxydes de type calcite (ABO₃), avec des structures cristallines uniques, une excellente conductivité électronique et une activité catalytique stable, ont fait des progrès remarquables dans la catalyse multiphase telle que l'oxydation du CO et la dégradation des composés organiques volatils. En tant que matériau chalcogénure typique, l'oxyde de lanthane et de cobalt (LaCoO₃) possède une capacité potentielle de catalyse d'oxydation en raison de l'accordabilité de valence de son composant actif, le cobalt (Co). Cependant, il existe relativement peu d'études sur la dégradation du formaldéhyde dans l'eau par le LaCoO₃, et le mécanisme de son activité catalytique ainsi que la voie de réaction ne sont pas encore entièrement compris.

Dans cette étude, des catalyseurs LaCoO₃ chalcogénures avec différents rapports molaires entre le lanthane et le cobalt ont été préparés par la méthode sol-gel, et la dégradation catalytique du formaldéhyde dans l'eau a été étudiée systématiquement à température ambiante, et le mécanisme catalytique a été révélé en combinant des techniques de caractérisation des matériaux et des expériences d'éclatement de radicaux libres. Les résultats des tests de performance catalytique ont montré que les catalyseurs LaCoO₃ préparés présentaient une excellente activité de dégradation du formaldéhyde. Par rapport aux catalyseurs non homogènes traditionnels (par exemple, les oxydes de métaux de transition, les catalyseurs chargés de métaux nobles, etc.), le temps de dégradation complète du formaldéhyde a été ramené de 119 à 10 minutes, et l'efficacité de la dégradation a été multipliée par 12. La meilleure activité de dégradation a été obtenue lorsque le rapport molaire entre le lanthane et le cobalt était de 1:1, et l'élimination complète du formaldéhyde de l'eau a pu être réalisée en 10 minutes à température ambiante, et le taux de dégradation est resté supérieur à 95% après 3 réutilisations, ce qui témoigne d'une bonne stabilité.

Afin d'élucider les raisons intrinsèques des différences d'activité catalytique, les états électroniques de surface des catalyseurs présentant différents rapports molaires lanthane-cobalt ont été analysés dans cette étude à l'aide de la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS). Les résultats ont montré que la teneur relative en Co²⁺ à la surface du catalyseur diminuait progressivement avec l'augmentation du rapport molaire lanthane-cobalt, tandis que la teneur en Co³⁺ augmentait en conséquence. En combinaison avec les données de performance catalytique, on constate que l'activité de dégradation du formaldéhyde du catalyseur est positivement corrélée à la teneur en Co²⁺, ce qui indique que le Co²⁺ est le site actif clé pour promouvoir la dégradation oxydative du formaldéhyde et qu'il participe à la réaction redox par le biais du cycle de valence Co²⁺/Co³⁺. Il participe à la réaction d'oxydoréduction par le biais du cycle de valence Co²⁺/Co³⁺.

Afin d'identifier les principales espèces actives au cours du processus de réaction, cette étude a mené des expériences d'éclatement de radicaux libres en ajoutant un agent d'éclatement du radical sulfate (SO₄・-) (éthanol anhydre) et un agent d'éclatement du radical hydroxyle (・OH) (tert-butanol) au système de réaction, respectivement. Les résultats expérimentaux ont montré que l'ajout des deux agents de rupture inhibait de manière significative l'efficacité de la dégradation du formaldéhyde, le taux de dégradation diminuant de 681 TP3T avec l'ajout d'éthanol anhydre et de 521 TP3T avec l'ajout de tert-butanol, ce qui confirme que le SO₄・- et le ・OH sont les principales espèces actives dans la dégradation du formaldéhyde. Sur la base des résultats ci-dessus, la présente étude a proposé que le mécanisme de réaction de la dégradation du formaldéhyde catalysée par LaCoO₃ était une réaction d'oxydation non homogène de type Fenton : le Co²⁺ à la surface du catalyseur a réagi avec les oxydants (par exemple, l'oxygène dissous, le peroxyde d'hydrogène, etc.) dans le système pour former du SO₄・- et du・OH, qui ont ensuite oxydé le formaldéhyde en CO₄ et・OH par une forte action oxydante. Le formaldéhyde est décomposé par oxydation en CO₂ et H₂O.

Dans cette étude, l'application potentielle du chalcogénure LaCoO₃ dans la dégradation du formaldéhyde dans l'eau a été confirmée pour la première fois, et le mécanisme du rapport molaire lanthanide-cobalt sur l'activité catalytique a été clarifié, révélant la voie de réaction de l'oxydation non homogène de type Fenton, ce qui fournit une base théorique et une référence technique pour le développement de catalyseurs efficaces et stables pour la dégradation du formaldéhyde à température ambiante.

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